Cuando contaba diecinueve años, tomó la decisión de hacerse fraile capuchino. Era el 12 de abril de 1874 cuando vistió el hábito franciscano en Bayona (Francia) con el nombre de Fray Luis de Masamagrell. Cinco años después, el 29 de marzo de 1879 y residiendo ya en Montehano (Cantabria), fue ordenado sacerdote, con tan sólo veinticuatro años.

También entonces, fue San Francisco de Asís el que le ayudó a entender y seguir con radicalidad el mensaje del evangelio y a darse cuenta de que el sacerdocio, cristianamente entendido, es una vocación de servicio. Y Luis Amigó vivió desde el primer momento su sacerdocio como un verdadero servicio a los demás y, particularmente, a los jóvenes y al mundo de la marginación. Con el fin de colaborar activamente a la educación integral de los jóvenes de los pueblos cercanos a su convento, fundó para ellos distintos movimientos de carácter juvenil en los que se conjugaba lo cultural, lo religioso y lo recreativo.

Otro ministerio al que se dedicó con entusiasmo, recién ordenado sacerdote, fue la visita y asistencia de los encarcelados del vecino penal del Dueso, en Santoña.